Esercita la critica drammatica e letteraria dapprima per L'Adige e L'Arena, poi a Milano per Il Tempo. Come corrispondente del Corriere della Sera compie un lungo viaggio in Estremo Oriente. Dopo la morte di Giacosa assume l'incarico di direttore della rivista La Lettura; dal 1914 sarà poi critico drammatico del Corriere della Sera. Oltre che come storico del teatro e critico di raffinata cultura, Simoni si distingue come sensibile commediografo -in particolare nella produzione dialettale- con La vedova (1902), Carlo Gozzi (1902), Tramonto (1906), Congedo (1910), lavori nei quali accoglie influssi di Fogazzaro, De Marchi, Giacosa e Rovetta. In seguito sarà anche regista, sia per il teatro che per il cinema. Accademico d'Italia dal 1939, sarà infine dal 1951, presidente del Circolo della Stampa.
Il contributo al teatro musicale di Simoni si concretizza nella collaborazione con Adami alla stesura dell'ultimo capolavoro pucciniano Turandot ma è testimoniato anche dai libretti per La secchia rapita di Giulio Ricordi (1910), Madame Sans-Gene (1915) di Umberto Giordano e Il Dibuk (1934) di Lodovico Rocca.

Libretti pucciniani curati da Simoni: Turandot (insieme a Adami, 1926)